答辩公告

学位论文简介

通过先进的可控纳米合成技术开发高性能Pt基催化剂，并实现高效稳定大规模量产，是推动质子交换膜燃料电池低成本广泛商业化应用的重要基础。然而，目前普遍采用烧瓶油浴加热的实验室合成研究方式，愈发难以满足高性能Pt基催化剂不断趋于微观和精细的调控要求。此外，人们通常基于体积放大的传统间歇釜式反应器实施Pt基催化剂的规模放大生产，其繁琐而不确定性的工艺放大过程导致产品一致性、生产效率和工艺成本难以满足商业化要求。为了解决上述痛点问题，本文基于连续流合成技术开展了高性能Pt基催化剂高效稳定量产及可控合成研究。在设计和构建的连续流研究-量产一体化合成系统基础上，分析和验证了连续流合成Pt纳米颗粒催化剂的高效稳定量产能力，提出了连续流调控混合溶剂 H₂O/EG体积比实现Pt纳米颗粒粒径可控的合成策略，通过实现高性能PtCo合金催化剂的连续流两步法合成打通了新型连续流合成体系在整个Pt基催化剂类型的研究开发和量产应用。本文主要研究内容概括如下：

（1）构建连续流研究-量产一体化合成系统，揭示传热性能影响机制。基于Pt基催化剂精细可控合成和高效稳定量产的现代化学合成体系要求，设计和搭建了连续流研究-量产一体化合成系统。通过理论分析、实验研究和多物理场数值仿真研究对连续流合成和间歇釜式反应器合成进行系统对比分析，揭示了反应器传热体积比表面积与传热性能之间的强关联机制，发现了连续流相比釜式反应器数量级提升的优异传热性能。

（2）分析连续流合成Pt纳米颗粒催化剂的高效稳定量产特性，实现广泛生产规模下的高效稳定量产。通过从微观表征、电化学性能和膜电极性能角度对连续流研究-量产一体化合成系统和传统间歇釜式反应器合成的Pt纳米颗粒催化剂进行综合对比分析，系统对比这两种量产合成策略特性。运用具有定常流动合成特性和优异传热特性的连续流合成策略彻底解决长期困扰间歇釜式反应器的“放大效应”难题，实现各种生产规模（克级至公斤级）下的高效稳定量产。

（3）提出适合稳定大规模生产的连续流合成Pt纳米颗粒的粒径可控合成策略，探究Pt基催化剂中Pt纳米颗粒粒径与性能之间的构效关系。对Pt纳米颗粒粒径的可能控制因素开展梯度实验研究，揭示分阶段控制混合溶剂H₂O/EG体积比对Pt纳米颗粒粒径的调控机制，提出适用于稳定大规模生产的连续流合成Pt纳米颗粒的粒径可控合成策略。通过微观表征、电化学性能和膜电极性能评估研究Pt纳米颗粒粒径对微观形貌、氧还原活性、极化性能和耐久性的影响。提出高性能Pt基催化剂多影响因素协同优化的系统视角。

（4）实现连续流两步法合成高性能PtCo合金催化剂，打通新型连续流合成体系在全类型Pt基催化剂中的研究开发和量产应用。通过连续流两步法合成解决Pt和Co共还原合成时因还原能垒和还原电位差异而导致的颗粒过大和团聚不均匀问题，合成具有微小PtCo合金纳米颗粒粒径和高分散性的高性能PtCo合金催化剂。通过电化学测试和膜电极测试验证PtCo合金催化剂的优异催化活性和耐久性，解析其合金效应和电子效应的作用机制。

综上所述，本文通过连续流合成技术实现了高性能Pt基催化剂在各种生产规模下高效稳定量产，促进了高性能Pt基催化剂精细化可控合成，将研究和量产统一的新型连续流合成体系有望填补Pt基纳米催化材料科学研究与工程生产应用之间的鸿沟，最终推动质子交换膜燃料电池低成本广泛应用迈向更好更快发展。

主要学术成果

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